Campo - Divisor de troncos Co., Ltd

Nature volumen 614, páginas 59–63 (2023)Cite este artículo

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Las resonancias de dispersión son una herramienta esencial para controlar las interacciones de átomos y moléculas ultrafríos. Sin embargo, no se espera que existan resonancias de dispersión de Feshbach convencionales1, que han sido ampliamente estudiadas en varias plataformas1,2,3,4,5,6,7 en la mayoría de las moléculas polares ultrafrías debido a la rápida pérdida que se produce cuando dos moléculas se acercan a una distancia cercana8,9,10. Aquí demostramos un nuevo tipo de resonancia de dispersión que es universal para una amplia gama de moléculas polares. Las llamadas resonancias ligadas a campos11,12,13,14 se producen en la dispersión de moléculas revestidas con microondas debido a los estados macroscópicos estables de los tetrámeros en el potencial intermolecular. Identificamos dos resonancias entre moléculas de sodio y potasio en estado fundamental ultrafrío y utilizamos las frecuencias de microondas y las polarizaciones para ajustar la tasa de colisión inelástica en tres órdenes de magnitud, desde el límite unitario hasta muy por debajo del régimen universal. La resonancia ligada al campo proporciona una perilla de sintonización para controlar de forma independiente la interacción del contacto elástico y la interacción dipolo-dipolo, que observamos como una modificación en la tasa de termalización. Nuestro resultado proporciona una estrategia general para la dispersión resonante entre moléculas polares ultrafrías, lo que allana el camino para realizar superfluidos dipolares15 y supersólidos moleculares16, así como para ensamblar moléculas poliatómicas ultrafrías.

Las moléculas polares ultrafrías con momentos dipolares sintonizables proporcionan una poderosa plataforma para simulaciones cuánticas17,18, computación cuántica19,20 y química ultrafría21. Las resonancias de dispersión son herramientas muy buscadas en estos sistemas, que han sido esenciales en experimentos con átomos ultrafríos para controlar la interacción de contacto y para crear fases cuánticas fuertemente correlacionadas22, así como para producir moléculas diatómicas ultrafrías1. Se ha predicho que el control independiente sobre el contacto y las interacciones de largo alcance en moléculas ultrafrías permitirá la realización de nuevos fenómenos cuánticos, como gotitas exóticas autoligadas y fases cuánticas supersólidas16. Además, las mediciones de resonancias de dispersión proporcionan un punto de referencia preciso para los cálculos de la superficie de energía potencial molecular3,21 y abren una nueva ruta en la química cuántica controlada5.

Una resonancia de dispersión ocurre cuando el estado de dispersión se acopla fuertemente a un estado cuasiligado. Según si el estado cuasiligado está alojado en el mismo canal o en uno diferente que el canal de dispersión, la resonancia se clasifica como resonancia de forma o resonancia de Feshbach, respectivamente. Se han observado resonancias de forma y de Feshbach en colisiones átomo-molécula y molécula-molécula mediante el escaneo de la energía de colisión mediante el uso de haces moleculares a temperaturas kelvin y subkelvin21,23,24,25,26. En el régimen ultrafrío (submicrokelvin), las resonancias de dispersión a menudo son inducidas por un campo electromagnético externo que desplaza la energía relativa entre el estado cuasiligado y el estado de dispersión1. Se han observado resonancias de Feshbach magnéticamente sintonizables en colisiones entre moléculas de Feshbach débilmente unidas2,4 y recientemente entre moléculas de NaLi en el estado fundamental de espín-triplete6. Sin embargo, el esquema de sintonización magnética esencial para las resonancias de Feshbach requiere un espín electrónico distinto de cero y, por lo tanto, es poco probable que encuentre aplicación para moléculas bialkali en el estado fundamental de espín singlete. El estado fundamental absoluto del singlete de espín de las moléculas bialcalinas es de especial interés, ya que es el único estado de larga duración en el que las moléculas presentan fuertes interacciones eléctricas dipolo-dipolo (DDI). Además, no se espera que se produzcan resonancias de Feshbach entre moléculas en estado fundamental en presencia de una pérdida casi universal, debido a la alta densidad de estados de tetrámero cerca del umbral de colisión y a los mecanismos de pérdida asociados con los complejos de colisión8,9,10. Por lo tanto, sigue abierto un método general para realizar resonancias de colisión de moléculas dipolares ultrafrías.

Aquí demostramos un enfoque general para crear tales resonancias en colisiones entre moléculas dipolares acoplándolas a los llamados estados ligados a campo (FL)11,12. Estos estados débilmente unidos se inducen mediante la ingeniería de un pozo atractivo en el potencial intermolecular de largo alcance mediante un revestimiento de microondas14,27. A diferencia de las resonancias convencionales, en las que un campo externo simplemente sintoniza un estado cuasiligado de corto alcance existente en resonancia, los estados FL de largo alcance existen sólo en presencia del campo de microondas. La sensibilidad de los estados FL al campo de microondas conduce a un nivel de control sin precedentes sobre la interacción intermolecular. Aquí demostramos esta sintonizabilidad observando dos ramas de resonancia en la tasa de dispersión inelástica, cuyas posiciones máximas cambian continuamente con la frecuencia de microondas y la polarización. Además, caracterizamos el cambio en la tasa de termalización causado por la longitud de dispersión divergente en un canal de colisión resonante.

Las moléculas polares poseen un momento dipolar permanente d0 en su marco fijo al cuerpo. Para inducir un momento dipolar en el marco del laboratorio, es necesario aplicar campos externos para mezclar diferentes estados de rotación y romper la simetría rotacional. Aquí utilizamos un aderezo de microondas entre los dos estados de rotación más bajos de las moléculas para polarizarlas. El momento dipolar inducido sigue el campo eléctrico de corriente alterna como \({\bf{d}}({\rm{t}})=\bar{d}[{{\bf{e}}}_{+}( t)\cos \xi +{{\bf{e}}}_{-}(t)\sin \xi ]\), donde ξ describe la elipticidad de la radiación de microondas y e±(t) son los σ± vectores de base de polarización. El momento dipolar promediado en el tiempo \(\bar{d}={d}_{0}/\sqrt{6(1+{(\varDelta /\varOmega )}^{2})}\) se puede sintonizar mediante el desafinación de microondas Δ y la frecuencia de Rabi, Ω. Debido a que la frecuencia de rotación de NaK a 5,643 GHz es mucho más rápida que todas las demás escalas de tiempo dinámicas del sistema, consideramos el DDI promediado en el tiempo a largo alcance15

donde r = (r, θ, φ) es la posición relativa entre las moléculas en coordenadas polares definidas por el vector de onda de microondas. Las microondas se propagan en la dirección z y la elipse de polarización de microondas tiene sus ejes mayor y menor en las direcciones y y x. Sorprendentemente, la simetría de la interacción puede manipularse mediante la elipticidad de las microondas, como se ilustra en las figuras 1a a c. Para ξ = 0° (polarización circular) y ξ = 45° (polarización lineal), donde Udd se asemeja al DDI típico hasta un prefactor constante28. Entre la polarización lineal y circular, la interacción rompe la simetría rotacional en todas las direcciones.

a – c, Las superficies tridimensionales cortadas ilustran los potenciales de interacción U (r), incluido el potencial centrífugo de onda p entre dos moléculas en el plano x – y para diferentes ángulos de elipticidad, ξ, de la polarización del campo: ξ = 0° (a), ξ = 12° (b) y ξ = 37° (c). A continuación se muestra una proyección del mismo potencial. El potencial de interacción a lo largo de la dirección z siempre es repulsivo (no se muestra). El microondas está en resonancia (Δ = 0). Las áreas sombreadas en b y c muestran la función de onda radial de los estados unidos. Los recuadros visualizan el vector del campo eléctrico giratorio E y dibujan la interacción entre los dipolos giratorios que chocan a lo largo de la dirección x o y. Los marcadores en la barra de colores indican las profundidades potenciales para los tres casos. d,e, Cálculos de canal acoplado de la energía de los estados ligados en función de Δ para valores de ξ = 19° (d) y ξ = 45° (e). En todos los paneles la frecuencia Rabi se establece en Ω = 2π × 10 MHz.

Datos fuente

A medida que las moléculas se acercan entre sí, el tratamiento con microondas induce una interacción anisotrópica de van der Waals UvdW ∝ 1/r6 (Métodos)15. Con el apósito de microondas desafinado en azul, UvdW es repulsivo en todas las direcciones, lo que protege a las moléculas de procesos de pérdida a corta distancia y reduce las secciones transversales inelásticas14,29,30,31. Un potencial de protección de este tipo se produce mediante un cruce evitado entre la rama atractiva y repulsiva del DDI. En una imagen semiclásica, este cruce evitado puede entenderse como la reorientación de dipolos en colisión a través de DDI31,32. Un cambio similar de los dipolos ocurre entre moléculas polares en un campo eléctrico de corriente continua33,34, entre átomos de Rydberg35 y entre iones y átomos de Rydberg36.

El potencial de interacción total entre dos moléculas vestidas es la suma del potencial DDI y el potencial de van der Waals U(r) = Udd(r) + UvdW(r). Podemos dar forma al potencial de interacción y controlar el proceso de dispersión, como se ilustra en la Fig. 1. A lo largo del eje y, U(r) se asemeja a un potencial de Mie15,37,38 con una longitud característica de aproximadamente 103a0. Una desviación de la polarización circular rompe la simetría azimutal del DDI y mejora la profundidad del pozo potencial a lo largo del eje y, que se vuelve lo suficientemente profundo como para soportar uno o más estados ligados13. Estos estados ligados son los estados FL, cuyas propiedades dependen en gran medida de los campos externos. Al ajustar la energía de enlace del estado FL a través del umbral de colisión, por ejemplo, con la desafinación de microondas como se muestra en la Fig. 1d, e, se producen resonancias FL, que alteran drásticamente las propiedades de dispersión entre las moléculas.

La dispersión de baja energía en U(r) puede describirse mediante los cambios de fase de onda parcial asociados, que están dados por39

Aquí l y ml son el momento angular y su proyección a lo largo del eje de cuantificación, k es el vector de onda relativo, \({a}_{l{m}_{l}}\) y add son las longitudes características asociadas con el contacto. interacción y el DDI respectivamente, y \({c}_{l{m}_{l}}\) denotan prefactores dependientes de onda parcial para los cambios de fase de dispersión dipolar. Tenga en cuenta que la interacción de contacto es suprimida por la barrera centrífuga para l ≠ 0 cuando k → 0, mientras que el cambio de fase del DDI de largo alcance escala linealmente con k en todas las ondas parciales, y es proporcional a la longitud dipolar \({a }_{{\rm{d}}{\rm{d}}}=\mu {\bar{d}}^{2}/4\pi {\epsilon }_{0}{\hslash }^{ 2}\), donde μ = m/2 es la masa reducida de la molécula. Las resonancias FL proporcionan una perilla de sintonización para \({a}_{l{m}_{l}}\) en el canal resonante. Al reducir UvdW, las resonancias FL pueden ocurrir en cualquier momento dipolar deseado hasta \({d}_{0}/\sqrt{6}\), logrando así un control independiente de la interacción de contacto y el DDI.

Mapeamos las resonancias midiendo el coeficiente de velocidad inelástica βin de las colisiones entre las moléculas vestidas. Las moléculas de 23Na40K en estado fundamental atrapadas ópticamente con proyecciones de espín nuclear (mi,Na, mi,K) = (3/2, −4) se forman a partir de una mezcla atómica ultrafría mediante magnetoasociación y posterior paso adiabático Raman estimulado (STIRAP). en un campo magnético compensado de 72,35 G (ref. 40). Para la mayoría de las mediciones, la temperatura T del conjunto molecular es 230 nK y la densidad promedio inicial n0 es aproximadamente 5 × 1011 cm-3. A continuación, el microondas se acelera en 100 μs para vestir las moléculas. Después de un tiempo de retención variable, las moléculas restantes se liberan de la trampa óptica y determinamos el número de moléculas y la temperatura a partir de las imágenes del tiempo de vuelo.

A medida que ajustamos la elipticidad del microondas de circular a lineal, emergen hasta dos estados FL del potencial vestido. La Figura 2a muestra coeficientes de tasa de pérdida ejemplares para tres elipticidades diferentes. En ξ = 6(2)°, el potencial es demasiado superficial para soportar un estado ligado, por lo que no se observa resonancia. En este régimen, la colisión inelástica es suprimida por el potencial de blindaje en pequeñas desafinaciones31. Para ξ = 19 (2) °, el potencial de interacción admite un estado límite único cerca de cero desafinación de microondas, lo que lleva a una dispersión inelástica mejorada en Δ ≈ 2π × 10 MHz. Para ξ = 37(2)°, el potencial se vuelve lo suficientemente profundo como para soportar dos estados ligados, lo que lleva a dos picos de resonancia.

a, Coeficiente de tasa de colisión inelástica β entre moléculas de NaK revestidas con microondas en función de la desafinación de microondas Δ para varias polarizaciones de microondas con el ángulo de elipticidad ξ = 6(2)° (verde), 19(2)° (azul) y 37 (2)° (naranja) en la frecuencia Rabi Ω ≈ 2π × 10 MHz. Las líneas continuas muestran los cálculos teóricos correspondientes. Las regiones sombreadas muestran los cálculos dentro de la incertidumbre de ξ. La línea discontinua gris indica el valor universal teórico de βin y la línea punteada gris indica el límite de unitaridad de un solo canal. Las barras de error de colores muestran la desviación estándar de los resultados del ajuste y la barra de error negra ilustra la incertidumbre sistemática común ejemplar. b, c, Mapa de densidad de color de los datos del experimento (b) y cálculo teórico (c) del coeficiente de tasa inelástica en función de la desafinación y elipticidad de las microondas. Los triángulos en el eje derecho de b marcan la elipticidad de los datos mostrados en a.

Datos fuente

Una característica especial de las resonancias FL es su sensibilidad a los campos externos. Mostramos que la posición de resonancia cambia continuamente con los parámetros de microondas al mapear las dos ramas de resonancia mientras se varía la desafinación y la polarización de las microondas. La Figura 2b muestra dos ramas de resonancias FL, comenzando en ξ ≈ 10 ° y ξ ≈ 32 °. A medida que aumenta la elipticidad de polarización ξ, se necesita menos DDI para soportar los estados ligados y las resonancias, por lo tanto, cambian a una desafinación mayor. Sin embargo, el coeficiente de tasa inelástica global aumenta a medida que la polarización se vuelve más elíptica, debido al mayor acoplamiento con los otros estados vestidos28. En general, nuestras mediciones muestran una buena concordancia con nuestras predicciones teóricas (Fig. 2c). Atribuimos el ensanchamiento y desplazamiento de los picos de resonancia en comparación con la teoría a un aumento de la frecuencia de Rabi a medida que escaneamos la desafinación (Métodos). Estos errores sistemáticos afectan principalmente a las resonancias FL cercanas a la polarización lineal, donde la profundidad potencial es más sensible a la desafinación relativa.

La dependencia de la temperatura de la tasa de dispersión inelástica varía con la desafinación. En una desafinación grande donde se reduce el DDI, la tasa de dispersión inelástica es universal41 y escala para fermiones idénticos linealmente con la temperatura. Con una pequeña desafinación, la dispersión entra en el régimen semiclásico para el cual βin es independiente de la temperatura42. En la resonancia de dispersión, la tasa de colisión depende de la temperatura que recuerda al límite de unitaridad5,32, mientras que la pérdida sigue siendo sustancialmente menor que este límite debido al blindaje. Mientras tanto, el ancho de la característica de resonancia se amplía mediante el promedio térmico. Como consecuencia, para temperaturas tan altas como 700 nK, la resonancia se vuelve menos visible como se muestra en la Fig. 3. Cuando la energía de colisión es menor que la barrera centrífuga del potencial de interacción, el pico de resonancia se estrecharía aún más debido al aumento vida del estado cuasi ligado. Por lo tanto, alcanzar temperaturas ultrafrías es crucial para la observación de resonancias FL.

a, b, Resultados experimentales (a) y cálculos (b) del coeficiente de tasa de colisión inelástica βin en función de la desafinación de microondas Δ a 700 nK (naranja), 230 nK (azul) y 20 nK (púrpura). Las barras de error de colores muestran errores de ajuste y la barra de error negra contiene además la incertidumbre sistemática común. Las líneas continuas son cálculos de canales acoplados y las líneas discontinuas son el límite de unitaridad a las temperaturas correspondientes. Las moléculas están vestidas por microondas con elipticidad ξ = 19(2)° y frecuencia Rabi Ω ≈ 2π × 10 MHz.

Datos fuente

Las resonancias de dispersión están asociadas no sólo con mayores pérdidas de las moléculas, sino más importante aún, con la capacidad de controlar la dispersión elástica. Con las resonancias FL, podemos ajustar la tasa de dispersión elástica manteniendo pequeña la tasa inelástica.

Caracterizamos el efecto de las resonancias FL sobre la tasa de colisión elástica midiendo la tasa de termalización de las muestras. Esto se hace comúnmente extinguiendo el confinamiento de captura en una dimensión y observando la termalización transdimensional global43. Sin embargo, para Δ/Ω pequeños nuestras muestras están en el régimen hidrodinámico, en el que la tasa de termalización global está limitada por las frecuencias de captura31. En lugar de ello, perturbamos la distribución del momento de la nube molecular pulsando un haz de red óptica durante 300 μs. El pulso de la red difracta algunas moléculas y las envía a chocar a lo largo del eje y, definido como el eje largo del campo de microondas (Fig. 1), a lo largo del cual el DDI es más atractivo. La termalización local rápida borra el patrón de difracción que se forma en el espacio de momento durante el pulso de la red (recuadros en la Fig. 4a). A partir del contraste del patrón de difracción podemos estimar la tasa de termalización Γth (Métodos).

a, Los puntos de datos grises muestran la tasa de termalización Γth normalizada por la densidad media in situ n en función de la desafinación de microondas Δ en un ángulo de elipticidad ξ = 19 (2) ° y una frecuencia Rabi Ω ≈ 2π × 10 MHz. La temperatura es de 230 nK. Las barras de error son el error estándar de la media de 7 a 16 repeticiones. A modo de comparación, la línea azul continua muestra el cálculo teórico correspondiente del coeficiente de tasa de colisión elástica βel. La incertidumbre de ξ se tiene en cuenta en el área sombreada. La línea discontinua es la aproximación de Born del coeficiente de tasa de colisión de fondo, que es válido para desafinaciones Δ ≳ 2π × 8 MHz (Métodos). Los recuadros muestran la densidad lineal normalizada \(\widetilde{n}\) a lo largo del eje de la red promediada durante diez repeticiones en función de la velocidad de la molécula v en la dirección de la red para Δ = 2π × 10 MHz y 2π × 25 MHz. b, Los cálculos de canal acoplado de la longitud de dispersión dependiente de la energía con los mismos parámetros de microondas y una energía de colisión fija de kBT, con T = 230 nK. Las líneas continuas (discontinuas) son la parte real (imaginaria) de las longitudes de dispersión en el canal px (naranja), py (azul) y pz (verde). La línea de puntos es un ajuste de la ecuación (3). El recuadro ilustra las ondas parciales de los canales de dispersión. kB es la constante de Boltzmann.

Datos fuente

Observamos que la tasa de termalización medida sigue una tendencia similar a la del valor calculado del coeficiente de tasa de colisión elástica, βel (Fig. 4a). Además de la contribución del DDI, que escala con \({\bar{d}}^{2}\) y disminuye a medida que Δ aumenta, se ve una característica de resonancia clara alrededor de la resonancia FL. El cambio de resonancia entre los datos del experimento y la teoría se encuentra dentro de la incertidumbre sistemática de la elipticidad. Hasta ahora se desconoce el número promedio de colisiones elásticas que se necesitan por partícula para alcanzar la termalización en el régimen de polarización elíptica de microondas. A partir de la comparación entre el Γth/n medido y el βel de nuestros cálculos de canal acoplado, encontramos que este factor está cerca de 1 en las condiciones experimentales actuales.

La tasa de dispersión elástica observada tiene contribuciones tanto de la interacción de contacto como del DDI de largo alcance. Como se muestra en la ecuación (2), el DDI contribuye en múltiples canales, mientras que la interacción de contacto solo tiene una contribución notable en el canal resonante, debido a su escalamiento desfavorable con el vector de onda. Aunque tal interacción entre la interacción de contacto y el DDI limita el cambio en la tasa de dispersión elástica total, la longitud de dispersión subyacente, sin embargo, muestra un comportamiento divergente en el canal resonante. La Figura 4b muestra la longitud de dispersión dependiente de la energía \({\mathop{a}\limits^{ \sim }}_{{{\rm{l}}{\rm{m}}}_{l}}({ k})=-\,\tan {\delta }_{{{\rm{l}}{\rm{m}}}_{l}}({k})/{k}\) (refs. 41,44) para los tres canales de onda p con la energía de colisión promedio. La parte real (imaginaria) de la longitud de dispersión corresponde a la dispersión elástica (inelástica). La resonancia FL ocurre en el canal py donde la interacción es más atractiva. La longitud de dispersión correspondiente muestra una característica de resonancia, en la que la parte real puede ajustarse a valores positivos o negativos grandes, mientras que la parte imaginaria permanece pequeña. La proporción de colisiones elásticas e inelásticas es de aproximadamente diez en la resonancia y puede mejorarse aún más con una elipticidad más pequeña, en la que la resonancia se desplaza hacia frecuencias de Rabi más altas (Métodos).

Una fórmula analítica simple que describe la longitud de dispersión elástica resonante viene dada por

donde Δ0(k) y Δ*(k) denotan la posición y el ancho de la resonancia. El ancho Δ*(k) ∝ k2 sigue la escala de la interacción de contacto de la onda p. Para la energía de colisión considerada aquí, extraemos Δ0 ≈ 2π × 10,99 MHz y Δ* ≈ 2π × 3,29 MHz del ajuste a los cálculos del canal acoplado. La posición de resonancia Δ0(k) también tiene una débil dependencia energética. Como consecuencia, la posición de resonancia con el promedio térmico se amplía y se desplaza ligeramente hacia una desafinación más baja. Estos efectos térmicos, sin embargo, se suprimirán en gran medida en un gas de Fermi degenerado, en el que la dispersión se produce predominantemente cerca de la fuerte energía de Fermi15.

Las resonancias ligadas a campos proporcionan una nueva herramienta universal para controlar las colisiones entre moléculas polares ultrafrías. Estas resonancias ocurren siempre que la frecuencia de Rabi sea lo suficientemente grande, de modo que el potencial de interacción sea lo suficientemente profundo como para soportar los estados ligados. Las predicciones cuantitativas de resonancias FL sólo requieren el conocimiento de la masa, el momento dipolar y la estructura rotacional de las moléculas individuales, así como su tasa de pérdida a corta distancia. Esto contrasta marcadamente con las colisiones moleculares que implican un estrecho contacto entre las moléculas, en las que intervienen un gran número de canales de colisión y el conocimiento existente sobre la superficie de energía potencial es demasiado impreciso para predecir el número de estados unidos, y mucho menos su posición. El conocimiento preciso de los estados FL también los hace útiles como estados intermedios en espectroscopia de fotoasociación para probar el potencial de corto alcance11.

El control de la longitud de dispersión abre nuevas posibilidades para investigar la física de muchos cuerpos tanto con interacción de contacto como con DDI. En un gas Fermi degenerado, la interacción resonante facilita la realización de la superfluidez dipolar27,45,46. Específicamente, el emparejamiento entre moléculas mejora debido a la presencia del estado unido a FL. Por lo tanto, la temperatura crítica para la superfluidez de Bardeen-Cooper-Schrieffer aumenta drásticamente cerca de la resonancia FL, es decir, hasta aproximadamente el 14% de la temperatura de Fermi para las moléculas de NaK15. La naturaleza anisotrópica de dicho superfluido dipolar da lugar a nuevos fenómenos cuánticos como la superfluidez sin espacios47 y la simetría topológica px + ipy48. En un condensado de Bose-Einstein (BEC), el control independiente sobre la longitud de dispersión de la onda s y la longitud dipolar ha llevado a la observación de gotitas autoligadas y la formación de supersólidos en átomos magnéticos49. El uso de la resonancia FL con moléculas polares bosónicas, cuyas longitudes dipolares son órdenes de magnitud mayores que los átomos magnéticos, permitiría el estudio de fenómenos tan exóticos en regímenes completamente inexplorados16.

Las resonancias observadas también demuestran la existencia de los estados FL, un nuevo conjunto de estados moleculares poliatómicos exóticos de largo alcance. Se podrían crear moléculas tetrámeras con aproximadamente el doble del momento dipolar de las moléculas diatómicas individuales aumentando adiabáticamente el campo de microondas a través de una resonancia FL o mediante asociación de radiofrecuencia. Se espera que esos tetrámeros bosónicos compuestos tengan una vida larga con energías de unión pequeñas12 y podrían ser colisionalmente estables debido al blindaje entre las moléculas constituyentes. Por debajo de la temperatura crítica, un gas tetrámero podría formar un BEC50 y conducir a un nuevo cruce de un superfluido dipolar de Bardeen-Cooper-Schrieffer a un BEC de tetrámeros.

Hemos observado un nuevo tipo de resonancia de dispersión universal entre moléculas polares ultrafrías revestidas con microondas que está asociada con estados unidos al tetrámero FL en el pozo de potencial de largo alcance. Las resonancias son altamente sintonizables mediante potencia, frecuencia y polarización de microondas, lo que las convierte en una herramienta versátil para controlar las interacciones moleculares. Debido a que los estados FL son insensibles a las interacciones de corto alcance dependientes de especies, la resonancia FL es aplicable a una amplia gama de moléculas polares. Nuestros resultados proporcionan una ruta general hacia gases moleculares que interactúan fuertemente y abren nuevas posibilidades para investigar nuevos fenómenos cuánticos de muchos cuerpos y producir moléculas de tetrámero dipolar de larga vida.

Utilizamos una antena de guía de onda cuadrada de doble alimentación para generar un campo de microondas con polarización sintonizable. La guía de ondas está fabricada con un laminado epoxi reforzado con fibra de vidrio recubierto de cobre. Las dimensiones interiores de la guía de ondas son 33 × 33 × 58 mm. El ancho de la guía de ondas se elige de modo que la frecuencia de corte del modo eléctrico transversal (TE10) esté por debajo de la frecuencia de transición rotacional de las moléculas a 5,64 GHz y que la intensidad del campo de microondas en la posición de las moléculas sea óptima. Para lograr la adaptación de impedancia, las dos alimentaciones tienen 13 mm de largo, que es un cuarto de longitud de onda en el espacio libre. Se colocan ortogonales entre sí y a 22 mm de distancia de la placa posterior de la guía de ondas, que es aproximadamente un cuarto de longitud de onda en la guía de ondas. Cada alimentación produce un campo eléctrico casi polarizado linealmente en la posición de las moléculas, que está a unos 25 mm de la parte superior de la guía de ondas. Cuando las intensidades de campo de estos subcampos están equilibradas, ajustar la fase relativa de las alimentaciones permite un ajuste sencillo de la polarización del campo. Una fase relativa de aproximadamente 90° (−90°) da como resultado un campo polarizado σ+ (σ−), mientras que aproximadamente 0° (180°) produce un campo polarizado linealmente a lo largo de la dirección y (x).

La configuración de microondas se muestra en la figura 1 de datos ampliados. Como fuente de microondas se utiliza un generador de señales Rohde & Schwarz SMA100B (que utiliza un oscilador de itrio-hierro-granate) con la opción de supresión de ruido SMAB-B711. Para controlar de forma independiente las dos alimentaciones de la antena, el microondas se divide mediante un divisor de potencia en dos caminos. Cada ruta incluye un atenuador controlado por voltaje para equilibrar los subcampos, un amplificador de 10 W (KUHNE electronic KU PA 510590-10 A) y un desfasador mecánico (SHX BPS-S-6-120) para el control de fase diferencial.

Para caracterizar la polarización del campo de microondas, inicialmente medimos sus componentes π, σ+ y σ− en el marco del campo magnético compensado. Hacemos esto a baja potencia de microondas midiendo el acoplamiento de Rabi a estados rotacionales excitados con diferentes proyecciones mJ del número cuántico rotacional J en el eje 31 del campo magnético. Una medición directa del componente σ+ y σ− a una potencia de microondas grande es impracticable. , ya que la frecuencia de Rabi es entonces órdenes de magnitud mayor que la división de Zeeman de los estados mJ. Cuando cambiamos la fase relativa ϕ entre las alimentaciones, cada componente de campo y, por lo tanto, cada frecuencia de Rabi, oscila individualmente con un período de 360 ° debido a la interferencia entre los subcampos imperfectos, como se muestra en la figura 2a de datos extendidos. Ajustamos estas oscilaciones con la función

con los parámetros de ajuste Ω1, Ω2 y ϕ0, que definen las contribuciones de la alimentación individual. Las fases desplazadas ϕ0 tienen una incertidumbre de 2,9 °, que atribuimos a la histéresis y la sintonización imperfecta de los desfasadores mecánicos. Tenga en cuenta que para las mediciones de calibración presentadas en la Fig. 2a de datos ampliados, el equilibrio de potencia entre las alimentaciones se ajustó para minimizar el componente σ − alrededor de ϕ = 90 °. La elipticidad finita de los subcampos hace que las intensidades de campo en otros ángulos de ϕ estén desequilibradas, de modo que no obtenemos polarización σ+ pura en ϕ = −90° y los valores de fase que proporcionan polarización lineal se alejan de 0° y 180°. °.

Calculamos la elipticidad ξ a partir de las frecuencias de Rabi ajustadas para cada fase relativa individual, como se muestra en la figura 2b de datos ampliados. A alta potencia de microondas, el campo eléctrico de las microondas reemplaza al campo magnético desplazado como eje de cuantificación, de modo que ξ se define en el marco del campo de microondas. Debido a que se desconoce la fase relativa entre los componentes del campo medidos, solo podemos deducir los límites para el ángulo de inclinación del vector de onda de microondas con respecto al campo magnético desplazado, lo que causa una incertidumbre sistemática de ξ. Cerca de la polarización σ+, el ángulo de inclinación es sólo de alrededor de 10°, de modo que la incertidumbre de ξ está dominada por las incertidumbres de ϕ0 antes mencionadas.

Al pasar de las mediciones de calibración a baja potencia de microondas a las mediciones a alta potencia, debemos considerar la no linealidad de los amplificadores cerca de su potencia de saturación. Esto cambia el equilibrio de potencia entre las dos antenas cuando aumentamos la potencia de microondas y, por lo tanto, cambia ξ. Restablecemos el equilibrio de potencia sintonizando un atenuador controlado por voltaje mientras optimizamos el blindaje en ϕ = 90°, donde inicialmente minimizamos ξ. Encontramos que necesitamos compensar la potencia relativa en un 10%. Además, también observamos una pequeña variación de la fase y la potencia relativas a medida que escaneamos la desafinación de microondas. La variación en la fase relativa conduce a una incertidumbre sistemática de la elipticidad del mismo orden que la contribución de la incertidumbre de ϕ0. La variación en la frecuencia de Rabi podría ampliar la característica de resonancia, especialmente para elipticidades cercanas a la polarización lineal, como se observa en la Fig. 2.

Los coeficientes de tasa de colisión inelástica βin se determinan experimentalmente a partir de la evolución temporal del número de moléculas N medido y la temperatura T resolviendo numéricamente las ecuaciones diferenciales51.

con la densidad media

donde \(\bar{\omega }\) es la frecuencia de captura media geométrica y Γ1 es la tasa de pérdida de un cuerpo. Suponemos que tanto la tasa de calentamiento como el coeficiente de tasa de pérdida de dos cuerpos son constantes durante el proceso de pérdida. Como el calentamiento general no supera el 50%, los valores ajustados de βin no cambian significativamente cuando asumimos una dependencia lineal de la temperatura del coeficiente de velocidad.

La comparación entre las mediciones de pérdida en la resonancia de dispersión y fuera de la resonancia se muestra en la Fig. 3a de datos ampliados. Para limitar el número de parámetros de ajuste libre, determinamos Γ1 = 0,53 (2) Hz en mediciones independientes a bajas densidades, como se muestra en la figura 3b de datos ampliados.

La distribución del momento de la nube molecular se altera mediante pulsaciones en una red óptica unidimensional durante tlat = 300 μs. Posteriormente, la potencia de microondas se reduce en 100 μs y se desactiva el confinamiento por captura. Después de 10 ms de vuelo, se obtiene una imagen de la distribución del impulso. La red está aproximadamente alineada a lo largo de la dirección y. Su constante de red es alat = 532 nm y la profundidad de la red es 88Er, donde \({E}_{{\rm{r}}}={h}^{2}/(8m{a}_{{\rm {lat}}}^{2})\) es la energía de retroceso de la red. La duración del pulso se eligió para optimizar el contraste del patrón de interferencia resultante. Tenga en cuenta que el pulso es corto en comparación con las frecuencias de trampa 2π × (82, 58, 188) Hz del confinamiento de fondo, por lo que la diafonía entre la distribución del momento y la densidad del espacio real es pequeña. Además, la pérdida de dos cuerpos, incluso en resonancia, es insignificante en esta escala de tiempo.

Para estimar el grado de termalización cth hacemos la suposición simplificadora de que la distribución del momento después del pulso de la red puede describirse mediante

donde \({\widetilde{n}}_{{\rm{th}}}(v)\) es una distribución gaussiana (es decir, térmica) y \({\widetilde{n}}_{0}( v)\) es el patrón de interferencia no perturbado (Datos ampliados, Fig. 4a). Determinamos \({\widetilde{n}}_{0}(v)\) promediando más de 16 imágenes del patrón de interferencia en ausencia de interacciones inducidas por microondas. Además, asumimos que el patrón de interferencia decae exponencialmente, de modo que la tasa de termalización está dada por

Dado el número promedio de colisiones elásticas que se requiere para alcanzar el equilibrio térmico Ncol y la velocidad relativa promedio vrel de las moléculas en colisión, la sección transversal de dispersión elástica está dada por

Suponiendo que la termalización es impulsada principalmente por colisiones elásticas entre moléculas en los picos laterales y moléculas en el pico principal del patrón de difracción, la velocidad relativa promedio se puede aproximar como

donde \(\bar{v}=\sqrt{16{k}_{{\rm{B}}}T/({\rm{\pi }}m)}\) es la velocidad de colisión promediada térmicamente en el muestra no perturbada. La expresión de Ncol es hasta ahora desconocida en el régimen de polarización elíptica de microondas. Sin embargo, podemos establecer un límite superior asumiendo ξ = 0. En ese caso, Ncol ≈ 4 para un ángulo de inclinación del campo de microondas de 10 ° (refs. 34,43). Se muestra una comparación de este modelo simplificado con nuestras predicciones de \({\beta }_{{\rm{el}}}=\bar{v}{\sigma }_{{\rm{el}}}\) en Datos ampliados Fig. 4b.

La tasa de dispersión elástica (Fig. 4a) del DDI está determinada por el Udd de largo alcance. En el régimen de baja energía \(E\lesssim {\hbar }^{2}/\mu {a}_{{\rm{dd}}}^{2}\), la tasa de dispersión elástica se puede obtener mediante la aproximación de Born \({\beta }_{{\rm{el}}}={\sigma }_{{\rm{el}},{\rm{Born}}}\bar{v}\), dónde

es la sección transversal elástica42.

También podemos obtener las longitudes de dispersión dipolar a partir de la aproximación de Born. Debido a que Udd es simétrico bajo reflexión a lo largo de los tres ejes cartesianos, los canales px, py y pz están desacoplados y las principales contribuciones son la dispersión elástica dentro de cada canal. Las longitudes de dispersión correspondientes están dadas por

La longitud de dispersión dada en la ecuación (3) es \({\widetilde{a}}_{1y,{\rm{Born}}}\) más la contribución de la resonancia FL.

La relación de colisión elástico-inelástica cerca de las resonancias FL se puede mejorar con un mejor blindaje cerca de la polarización circular de microondas y con una temperatura más baja. La relación es entonces de aproximadamente 900 en la tasa de dispersión elástica máxima y aproximadamente 130 en la resonancia de dispersión, como se muestra en la Fig. 5 de datos ampliados. En estas condiciones, la resonancia FL se produce a una frecuencia Rabi mucho más alta en comparación con las resonancias observadas a más polarizaciones elípticas. Sin embargo, todavía es realista lograr esto mediante el uso de un diseño de antena mejorado con mayor potencia de microondas.

La referencia 15 proporciona una fórmula analítica para la interacción inducida de van der Waals.

donde el coeficiente C6i inducido está dado por

Para Ω = 2π × 10 MHz y desafinación cero, C6i = 1,1 × 10−72 kg m8 s−1 es órdenes de magnitud mayor que el coeficiente isotrópico directo de van der Waals C6 = −4,9 × 10−74 kg m8 s−1 ( referencia 52). El C6i inducido se reduce a medida que aumenta la desafinación y puede ser comparable al C6 para Δ/Ω > 2,7.

Realizamos cálculos de dispersión de canales acoplados utilizando el marco descrito en detalle en las referencias. 28,29. Aquí resumimos los detalles numéricos de estos cálculos.

Las moléculas de NaK se describen como rotores rígidos con estados de rotación J = 0, 1. Las interacciones de las moléculas con microondas polarizadas elípticamente se incluyen como se describe en la ref. 53. La función de onda para el movimiento relativo se expande en ondas parciales L = 1, 3, 5. Las interacciones hiperfinas no se incluyen ya que previamente se descubrió que tienen un efecto insignificante31 cuando se opera en campos magnéticos suficientemente grandes29,53. Las moléculas en colisión interactúan entre sí a través del DDI y sufren una pérdida de corto alcance, que se modela como una condición límite de captura impuesta en r = 20a0. Propagamos las ecuaciones de canal acoplado hacia afuera hasta r = 106a0 y hacemos coincidir la solución con las condiciones de contorno de dispersión. Esto produce la matriz de dispersión, a partir de la cual se determinan las secciones transversales de colisión y los coeficientes de velocidad y se promedian térmicamente utilizando una red de energía de 21 energías espaciadas logarítmicamente entre 0,03 kBT y 32 kBT.

Las energías de enlace de los estados enlazados de FL se calculan de la siguiente manera. Primero, calculamos los potenciales adiabáticos diagonalizando el hamiltoniano descrito anteriormente excluyendo la energía cinética radial para valores fijos de la separación molécula-molécula r. En cada curva de potencial adiabático, calculamos estados ligados utilizando una representación de variable discreta de función sinc54. Encontramos que la posición de los estados ligados de energía cero calculados en esta aproximación concuerda bien con las posiciones de resonancia, lo que indica que se puede pensar que los estados ligados de FL viven en una única curva de potencial adiabático. Ambas resonancias encontradas aquí están respaldadas por el potencial adiabático más bajo, es decir, la segunda resonancia corresponde a una excitación vibratoria radial, en lugar de una excitación angular. Los potenciales de interacción que se muestran en la Fig. 1 se calculan de manera similar como curvas de potencial adiabático, excepto que se calculan para una orientación fija del eje intermolecular con respecto a la polarización de microondas, en lugar de utilizar una expansión de onda parcial.

Tenga en cuenta que los cálculos de canales acoplados no tienen parámetros libres.

Los datos experimentales que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable. Los datos originales se proporcionan con este documento.

Todos los códigos relevantes están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Descargar referencias

Agradecemos a T. Shi por estimular los debates y proporcionar la fórmula analítica para el potencial de interacción, a J. Hutson, RRW Wang, Y. Bao y H. Adel por estimular los debates, y a C. Buchberg y M. Hani por la cooperación en el desarrollo. de la antena guía de ondas. Agradecemos el apoyo de la Sociedad Max Planck, la Unión Europea (subvención PASQuanS no. 817482) y la Deutsche Forschungsgemein–schaft bajo la Estrategia de Excelencia de Alemania–EXC-2111–390814868 y bajo la subvención no. FOR 2247 y el programa de financiación inicial MCQST. AS y TH agradecen la financiación del Centro de Investigación Max Planck de Harvard para Óptica Cuántica.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Sociedad Max Planck.

Estos autores contribuyeron igualmente: Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf

Instituto Max Planck de Óptica Cuántica, Garching, Alemania

Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf, Sebastian Eppelt, Roman Bause, Marcel Duda, Shrestha Biswas, Timon Hilker, Immanuel Bloch y Xin-Yu Luo

Centro de Ciencia y Tecnología Cuánticas de Munich, München, Alemania

Xing-Yan Chen, Andreas Schindewolf, Sebastian Eppelt, Roman Bause, Marcel Duda, Shrestha Biswas, Timon Hilker, Immanuel Bloch y Xin-Yu Luo

Instituto de Moléculas y Materiales, Universidad de Radboud, Nijmegen, Países Bajos

Tijs Karman

Facultad de Física, Universidad Ludwig Maximilians, Munich, Alemania

Immanuel Bloch

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Todos los autores contribuyeron sustancialmente al trabajo presentado en este manuscrito. X.-YC, AS y SE llevaron a cabo los experimentos y junto con RB, MD y SB mejoraron la configuración experimental. X.-YC, AS y SE analizaron los datos. TK realizó los cálculos teóricos. TH, IB y X.-YL supervisaron el estudio. Todos los autores trabajaron en la interpretación de los datos y contribuyeron al manuscrito final.

Correspondencia a Xin-Yu Luo.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores pares están disponibles.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

a, Configuración electrónica utilizada para generar y controlar el campo de microondas. Individualmente, las dos alimentaciones de antena producen principalmente campos polarizados lineales paralelos a cada alimentación, respectivamente. Los atenuadores controlados por voltaje se utilizan para equilibrar los campos y aumentar adiabáticamente la intensidad del campo. Los desfasadores permiten sintonizar la polarización. b, Vista de media sección de la antena de guía de ondas que muestra el interior de la guía de ondas y la transición del cable coaxial (chaqueta roja) a la alimentación.

a, Las frecuencias de Rabi de las transiciones rotacionales σ+ (verde), π (azul) y σ− (naranja) a baja potencia de microondas en función del cambio de fase ϕ entre las alimentaciones de la antena. Las barras de error muestran el error de ajuste de las oscilaciones de Rabi. Las líneas continuas se ajustan a la ecuación (4). b, Elipticidad del campo de microondas en el marco del microondas. Los puntos de datos muestran el ángulo de elipticidad ξ calculado a partir de los datos en a. Las barras de error denotan la incertidumbre de ξ que se origina en la proyección desde el marco del campo magnético desplazado al marco del campo de microondas debido a la relación de fase desconocida entre los tres componentes del campo. La banda gris se calcula a partir de las funciones de ajuste mostradas en a y su ancho considera la incertidumbre de la orientación de las microondas y la incertidumbre de las fases de desplazamiento ϕ0.

Datos fuente

a, Ejemplo de pérdida de molécula en ξ ≈ 19° con desafinación en resonancia Δ = 2π × 10 MHz (brillante) y lejos de la resonancia Δ = 2π × 25 MHz (oscuro). Las líneas se ajustan al modelo de ecuaciones diferenciales. b, Pérdida a densidades iniciales bajas a partir de las cuales se determina la tasa de pérdida de un solo cuerpo Γ1. La recta es una función de ajuste exponencial. Las barras de error muestran la desviación estándar de experimentos repetidos.

Datos fuente

a, La línea azul muestra el patrón de difracción ñ(v) de un único experimento realizado a Δ = 2π × 10 MHz. La línea roja se ajusta a la ecuación (8). La curva gris describe la parte termalizada cthñth(v). b, La misma medición que en la Fig. 4a, pero aquí se utiliza un modelo simplificado para determinar βel a partir de los datos experimentales. Las barras de error muestran el error estándar de la media de 7 a 16 repeticiones.

Datos fuente

Cálculos de canal acoplado del coeficiente de tasa de dispersión elástica (naranja) e inelástica (azul) en T = 20 nK, ξ = 1° y Δ = 2π × 1 MHz.

Datos fuente

Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado al autor(es) original(es) y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

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Chen, XY., Schindewolf, A., Eppelt, S. et al. Resonancias ligadas a campos de moléculas polares. Naturaleza 614, 59–63 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05651-8

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Recibido: 11 de octubre de 2022

Aceptado: 13 de diciembre de 2022

Publicado: 01 de febrero de 2023

Fecha de emisión: 02 de febrero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05651-8

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